PRL－高鴻鈞謝心澄等－單分子自旋態量子調控研究

量子調控研究是國家中長期科技發展戰略規劃的重要內容。近日，中科院物理所納米物理與器件實驗室高鴻鈞研究組與謝心澄研究員及英國利物浦大學Werner A. Hofer教授合作在單分子自旋態的量子調控研究中取得新進展。他們發現在酞菁鐵分子Kondo效應中由于分子中心鐵原子在金屬表面的吸附位置不同對Kondo效應產生很大影響。相關研究結果發表在9月7日出版的《物理評論快報》(Phys. Rev. Lett. 99, 106402 (2007))上。這是首次報道吸附位置對單分子Kondo效應的調控作用，為單分子自旋態的量子調控及其在量子信息中應用研究提供了新思路。
 
Kondo效應是指磁性雜質中的局域自旋與自由電子強關聯相互作用所引起的一系列低溫反常現象。近年來，掃描隧道顯微鏡技術的迅速發展使人們能夠精確地測量單個磁性原子或分子在金屬表面上的Kondo效應，而在原子尺度上探索影響Kondo效應的因素是實現單分子自旋態量子調控的關鍵。
 
中科院物理所高鴻鈞研究組利用低溫掃描隧道顯微鏡及掃描隧道譜，在對吸附在金表面的磁性分子酞菁鐵的測量中，發現了Kondo溫度高于室溫的Kondo效應，并發現分子中心鐵原子在金表面的吸附位置對Kondo效應影響很大。他們發現酞菁鐵分子在金表面存在兩種吸附取向，雖然在分子中心測量的掃描隧道譜顯示兩種分子取向都存在Kondo效應，但是彼此卻存在很大差別。這種差別主要表現在兩個方面：根據Fano理論擬合的Kondo溫度，以及掃描隧道譜在費米面附近的線型。第一性原理計算及實驗測量表明，兩種取向的分子的中心鐵原子吸附在金表面的不同位置：第一種分子取向，鐵原子吸附在金表面兩金原子之間的橋位置；第二種分子取向，鐵原子吸附在金表面金原子的正上方。他們的理論分析表明，分子中心鐵原子在金表面的吸附位置不僅影響到局域自旋與自由電子耦合相互作用的強弱，而且還會影響掃描隧道譜測量中隧穿電子的通道。
 
近年來，高鴻鈞領導的研究組對納米功能結構材料的調控生長、機制與物性等進行了系列研究(如：Phys. Rev. Lett. 97, 246101 (2006)；97, 156105 (2006)；96, 226101 (2006)；96, 156102 (2006)；Adv. Func. Mater. 17, 770 (2007))。根據該工作觀察到的吸附位置對單分子Kondo效應，他們提出了調控單分子自旋量子態的可能途徑：1)通過基底上不同位置或不同基底的物理化學性質(如：Phys. Rev. Lett. 97, 156105 (2006))；2)通過調節納米分子體系中非功能性側鏈(如：Phys. Rev. Lett. 96, 226101 (2006))。這對量子調控和量子信息研究具有重要意義。

 
以上工作得到了國家自然科學基金委、國家科技部和中國科學院的資助。